Reactive mixing enables enzymatic depolymerization of recalcitrant or unsortable polyester wastes

H Hernan Garate (Laboratoire Sciences et Ingénierie de la Matière Molle, École Supérieure de Physique et Chimie Industrielles, Paris Sciences et Lettres Université, Sorbonne Université) C Clément Freymond (Laboratoire Sciences et Ingénierie de la Matière Molle, École Supérieure de Physique et Chimie Industrielles, Paris Sciences et Lettres Université, Sorbonne Université) L Louise Breloy (Laboratoire Sciences et Ingénierie de la Matière Molle, École Supérieure de Physique et Chimie Industrielles, Paris Sciences et Lettres Université, Sorbonne Université) M Michael Schindler (Gulliver, École Supérieure de Physique et Chimie Industrielles, Paris Sciences et Lettres Université) J Jack Pallis (Protein Evolution Inc.) B Benjamin Gibbs (Protein Evolution Inc.) B Brian Mansaku (Protein Evolution Inc.) Y Yannick Rondelez (Gulliver Laboratory, UMR7083 CNRS, ESPCI Paris, PSL Research University, 10 rue Vauquelin, Paris 75005, France) C Costantino Creton (Laboratoire Sciences et Ingénierie de la Matière Molle, École Supérieure de Physique et Chimie Industrielles, Paris Sciences et Lettres Université, Sorbonne Université) A Andrew D. Griffiths (Institut Chimie, Biologie, Innovation, UMR 8231, École Supérieure de Physique et de Chimie Industrielles de la Ville de Paris, CNRS, Université Paris Sciences et Lettres) L Ludwik Leibler (Gulliver, École Supérieure de Physique et Chimie Industrielles, Paris Sciences et Lettres Université)

Abstract

Enzyme-catalyzed depolymerization allows efficient recycling of poly(ethylene terephthalate) (PET) bottles, which are easy to sort and made of slowly crystallizing PET. However, because crystalline phases are recalcitrant to enzymatic hydrolysis, this technology fails for rapidly crystallizing polyester wastes such as poly(butylene terephthalate) (PBT), unsortable mixed polyesters, or heterogeneous formulated PET waste streams. We show that melt transesterification and vitrimerization of mixtures of rapidly crystallizing polyester wastes, leveraging catalysts already present, produce copolyesters that crystallize slowly and are readily depolymerized. For example, reactive blending of a rapidly crystallizing postindustrial PET nonwoven waste with PBT improves depolymerization yields from 20% (PET nonwoven) and 1% (PBT) to 90%. Synergistic mixing can replace sorting, extending the scope of enzymatic recycling to recalcitrant, heterogeneous, and unsortable wastes.

Article Details

Volume / Issue Vol. 122, Issue 29
Published July 22, 2025
ISSN 0027-8424
Publisher National Academy of Sciences

Authors (11)

H

Hernan Garate

Laboratoire Sciences et Ingénierie de la Matière Molle, École Supérieure de Physique et Chimie Industrielles, Paris Sciences et Lettres Université, Sorbonne Université

C

Clément Freymond

Laboratoire Sciences et Ingénierie de la Matière Molle, École Supérieure de Physique et Chimie Industrielles, Paris Sciences et Lettres Université, Sorbonne Université

L

Louise Breloy

Laboratoire Sciences et Ingénierie de la Matière Molle, École Supérieure de Physique et Chimie Industrielles, Paris Sciences et Lettres Université, Sorbonne Université

M

Michael Schindler

Gulliver, École Supérieure de Physique et Chimie Industrielles, Paris Sciences et Lettres Université

J

Jack Pallis

Protein Evolution Inc.

B

Benjamin Gibbs

Protein Evolution Inc.

B

Brian Mansaku

Protein Evolution Inc.

Y

Yannick Rondelez

Gulliver Laboratory, UMR7083 CNRS, ESPCI Paris, PSL Research University, 10 rue Vauquelin, Paris 75005, France

C

Costantino Creton

Laboratoire Sciences et Ingénierie de la Matière Molle, École Supérieure de Physique et Chimie Industrielles, Paris Sciences et Lettres Université, Sorbonne Université

A

Andrew D. Griffiths

Institut Chimie, Biologie, Innovation, UMR 8231, École Supérieure de Physique et de Chimie Industrielles de la Ville de Paris, CNRS, Université Paris Sciences et Lettres

L

Ludwik Leibler

Gulliver, École Supérieure de Physique et Chimie Industrielles, Paris Sciences et Lettres Université